Restructuration moleculaire en champ laser intense (French text)

Le présent travail souligne l'importance de chercher à développer de nouveaux modèles théoriques ainsi que d'adapter des méthodes de calculs afin de traiter adéquatement un système moléculaire complexe soumis à un champ laser intense. La méthode de propagation de paquets d'ondes est tout d'abord employée afin d'aborder la dynamique du système moléculaire simple mono-électronique $D+2$, en deux dimensions et sur huit canaux, ce qui implique beaucoup de degrés de liberté. À partir de ces simulations et de la théorie Floquet, des mécanismes sont proposés pour expliquer les récents travaux expérimentaux sur ce système. Une représentation, dite adiabatique d'ordre zéro, est utilisée dans le cadre d'une adaptation des méthodes de calculs quanto-chimiques courantes en tant qu'approche alternative des molécules plus complexes. Des résultats sont présentés pour le système $H+2$ de même que pour un premier système polyélectronique H₂ en 3-D. Finalement, une adaptation appellée LC'fi'AO du schéma familier LCAO est proposée, afin d'analyser simplement et qualitativement la restructuration moléculaire qui survient dans un champ électrostatique intense. Des résultats ab-initio viennent confirmer les prédictions du schéma LC'fi'AO, lorsqu'appliqué à la molécule H₂O.