Developpement d'un catalyseur nickel-alumine efficace pour le reformage de diesel a la vapeur d'eau et etude du systeme reactionnel

Le developpement de sources d'energie alternatives fiables et efficaces est aujourd'hui une necessite. L' interet dans le reformage d'hydrocarbures liquides est ainsi croissant puisqu'il s'agit d'une voie pour l'alimentation des piles a combustible.;Dans ce projet de recherche, un nouveau catalyseur de nickel sous forme de spinelle nickel-alumine (spinelle NiAl2O4 sur support d'alumine et de zircone stabilisee avec yttria) a ete developpe et teste en laboratoire pour du reformage de propane, d'hydrocarbures liquides et de diesel, a la vapeur d'eau. Par ailleurs, une methode d'ajout des reactifs novatrice a ete utilisee afin de diminuer la pyrolyse precedant le reformage, en utilisant une emulsion.;Les resultats de reformage d'hydrocarbures purs ont montre des concentrations tres pres de l'equilibre thermodynamique et une activite constante sans desactivation du catalyseur ni formation de carbone, et ce avec des ratios H2O/C de moins de 2.5 et des temperatures d'operation variant entre 630 °C et 750 °C.;Lors de tests effectues en utilisant du diesel fossile, a 705°C, avec un debit volumique des reactifs de plus de 50 000 cm3gcat-1h-1 et un ratio H2O/C de moins de 2.5, l'activite a ete maintenue pendant plus de 15 heures, malgre une operation en cycles. L'analyse du catalyseur apres cette utilisation n'a montre aucun carbone significatif sur la surface.- En comparaison, un catalyseur de nickel metallique sur support d'Al2O3 et YSZ a ete utilise dans des conditions similaires. Il y a eu desactivation du catalyseur et obstruction du reacteur par du carbone apres trois heures d'operation. L'analyse de ce catalyseur a permis de verifier qu'il etait recouvert de carbone en filament.;Les piles a combustible ont une efficacite pour la conversion d'energie en electricite plus grande que celle des moteurs a combustion et font ainsi partie de la recherche de solution en efficacite energetique. Ces piles consomment de l'hydrogene comme combustible pour produire de l'electricite, d'ou l'interet pour le reformage. En effet, cette reaction permet de produire de l'hydrogene et du monoxyde de carbone (un autre combustible des piles a combustible a electrolyte solide) a partir d'hydrocarbure liquide, notamment le diesel. Les piles pourraient donc etre integrees avec une unite de reformage leur fournissant directement le combustible necessaire a partir de diesel.;L'analyse du systeme reactionnel a montre que la reaction est controlee par la reaction de. surface et non par le transfert de masse. Par ailleurs, les analyses des catalyseurs de spinelle ont demontre qu'il n'y avait pas de modification de sa forme chimique ni de reduction du spinelle en nickel metallique apres l'utilisation.;Mots cles : Reformage a la vapeur, diesel, hydrocarbure liquide, catalyseur, spinelle nickel-alumine, equilibre thermodynamique...