Effets optiques dans l'analyse de la glace amorphe nanoporeuse par la spectroscopie IR: Liens OH libres et adsorption du CO2

A ce jour, le role de la glace dans l'environnement reste l'une des incertitudes majeures en chimie atmospherique. Les resultats des recherches ont neanmoins permis de progresser dans la connaissance des echanges de gaz entre la glace (dans le manteau neigeux et dans les nuages) et l'atmosphere. Ces recherches permettent de mieux comprendre les mecanismes d'echanges de gaz et ainsi de pouvoir predire avec plus de precision les relations entre l'evolution du climat et la chimie atmospherique.;La glace constitue aussi une matrice importante pour la chimie du milieu interstellaire (MIS) et la litterature rapporte que la glace du MIS presente de nombreuses molecules etrangeres (CO, CO2, NH3, CH4) dans sa structure interne. Similairement aux observations faites sur Terre, les glaces du milieu interstellaire peuvent interagir avec des molecules gazeuses et offrir un materiau dans lequel elles peuvent s'emmagasiner ou meme offrir un substrat pour certaines reactions chimiques heterogenes. Ce projet a pour but d'ameliorer notre comprehension des interactions possibles entre des molecules gazeuses et la surface des films de glace.;Afin de reproduire et porter une interpretation adequate des resultats du milieu naturel, il est necessaire de bien maitriser la croissance des films de glace en laboratoire. Les proprietes des films de glace, comme la derisite et la porosite, sont fortement dependantes des conditions operatoires. Il faut noter que ces glaces seront utilisees comme modele des interfaces de glace naturelle. Dans cette optique, des outils sont continuellement developpes dans le but d'acquerir des details sur la structure des films de glace utilises pour raffiner notre interpretation des observations spectroscopiques des milieux terrestres et interstellaires.;L'etude et la principale caracterisation des films de glace effectuees dans ce travail sont basees sur la spectroscopie infrarouge de reflexion-absorption (RAIRS). Cette methode d'analyse peut etre appuyee par la theorie de l'optique geometrique classique. Un modele d'optique classique, base sur les equations de Fresnel, a permis d'extraire les proprietes optiques des films de glace. Ces deux techniques combinees offrent une bonne indication de la morphologie des films de glace et elles permettent d'obtenir une interpretation coherente des differents phenomenes optiques presents dans la spectroscopie RAIRS. D'autres effets optiques complexes apparaissent dans les spectres des films epais. Ces derniers sont interpretes en terme des phenomenes d'interferences entre les reflexions multiples aux interfaces vide-glace et glace-substrat, et de la formation d'ondes stationnaires a l'interieur du film de glace. Le modele de Fresnel est egalement en mesure de nous aider a expliquer ces differents phenomenes optiques presents dans les films de glace.;En dernier lieu, nous avons utilise le dioxyde de carbone (CO 2) comme molecule sonde pour etudier les effets de l'adsorption d'une molecule etrangere sur la surface des glaces. L'interaction du CO2 avec la glace est aussi un phenomene qui revet un grand interet dans les domaines de la chimie atmospherique et du MIS. En plus d'acquerir de l'information sur l'interaction entre la glace et une molecule gazeuse, l'etude de l'adsorption du CO2 a egalement permis d'obtenir une certaine precision sur la caracterisation de la structure des films de glace (morphologie, surface specifique).